Как вызвать на C# функцию по клику с нажатой горячей клавишей?

Реализация зависит от платформы Вашего приложения.
На WinForms необходимо подписаться на событие Form_KeyPress, внутри него проверить код нажатой клавиши и если это пробел (code == 32) - вызывать функцию.

Для WPF необходимо добавить KeyEventHandler на событие this.KeyDown во время выполнения Window_Loaded (ну и, конечно, реализовать соответствующий обработчик)

Если Вы работаете в web, то отлавливать нажатие нужно средствами JS (ну или можно взять JQuery https://api.jquery.com/keypress/)

Полностью согласен с предыдущим ответом, но по крайней мере в wpf нажатие клавиши лучше повесить на событие KeyUp. На сколько помню возможна проблема с выполнением функции несколько раз, например если зажать клавишу.